Tesis:

Ultrathin solar cells based on transition–metal dichalcogenide semiconductors


  • Autor: BUENO BLANCO, Carlos

  • Título: Ultrathin solar cells based on transition–metal dichalcogenide semiconductors

  • Fecha: 2024

  • Materia:

  • Escuela: E.T.S. DE INGENIEROS DE TELECOMUNICACION

  • Departamentos: ELECTRONICA FISICA, INGENIERIA ELECTRICA Y FISICA APLICADA

  • Acceso electrónico: https://oa.upm.es/81951/

  • Director/a 1º: ANTOLÍN FERNÁNDEZ, Elisa

  • Resumen: Transition metal dichalcogenides (TMDC) have attracted interest in optoelectronic applications because of their outstanding properties. The discovery of graphene by Andrey Gueim and Konstantin Novosiolov has boosted the research on materials with similar structures as TMDCs. Since then, numerous research groups have explored the properties of TMDCs aiming to develop a new generation of optoelectronic devices including solar cells. The structure of TMDCs consists of atomic layers bonded by van der Waals forces allowing the exfoliation of materials. Exfoliation enables the obtention of nanometric thick layers and the fabrication of ultrathin devices by stacking several layers. Moreover, it has been demonstrated that these materials are compatible with large-area fabrication processes. In the literature, there are several examples of the use of TMDCs in photovoltaic devices forming either heterojunctions or homojunctions mainly made of WSe2 and MoS2. However, both types of cell architecture suffer from low open-circuit voltages in comparison to the band gap of semiconductors, low fill factor and poor spectral response despite the high absorption coefficient of TMDCs. This Thesis presents a detailed study of the use of TMDC in ultrathin solar cells addressing four issues. The fabrication and understanding of solar cells based on MoS2 homojunctions, the analysis and optimisation of their optical properties, the electronic characterisation of the surface and bulk in substitutionally doped MoS2, and the proposal and study of TMDC solar cells for semitransparent windows. The fabrication and characterisation of MoS2 solar cells take previous results from our research group as a starting point. The objective is to demonstrate the potential of MoS2 homojunctions and the understanding of the mechanisms that hinder their light-power conversion. We present a proof-of-concept device with a high open-circuit voltage of 1.02 V under concentrated light that demonstrates the remarkable photoconversion of MoS2 solar cells. Besides, we present a comprehensive study of the mechanisms that jeopardise the performance of devices which are caused by the presence of photoactive parasitic diodes at the metal/semiconductor interfaces. The analysis of optical properties is done through homemade software designed for multilayered structures. We propose different structures of TMDC solar cells that maximise light absorption enhancing light interference effects in ultrathin structures. We remark the possibility of achieving a high absorptance by boosting the zeroth-order interference mode in 1D optical cavities. The characterisation of the parasitic contacts and the optical model enable the design of solar cells with improved efficiency. We demonstrate how to make ohmic contacts to MoS2 by correctly choosing metals and by developing a fabrication method that yields an optimised metal/semiconductor interface. We present a device with a 3.82% light-power conversion under the AM1.5G spectra. This value is the highest efficiency reported for MoS2-homojunction based devices and one of the highest in TMDC-based solar cells. Finally, we propose the use of TMDCs in semitransparent windows. The difficulties of conventional technologies in providing colour-neutral transmitted spectrums along with the balanced absorption of TMDC endorse the use of TMDC-based semitransparent devices. TMDC semitransparent devices balance the light-power conversion and the quality of the transmitted spectra. Analysing a case of study, we demonstrate through a rough approximation that implementing TMDC-based semitransparent windows could yield a fair save in energy consumption of large buildings. RESUMEN Los dicalcogenuros de metales de transición (TMDC) son de gran interés en aplicaciones optoelectrónicas por sus interesantes propiedades. El descubrimiento del grafeno por parte de Andréy Gueim y Konstantín Novosiólov impulsó la investigación sobre materiales con una estructura similar como los TMDC. Desde entonces, numerosos grupos de investigación exploran las propiedades de los TMDC para desarrollar una nueva generación de dispositivos optoelectrónicos, entre ellos, células solares. La estructura de los TMDC consiste en capas unidas por fuerzas de van der Waals que hacen que sean fácilmente exfoliables. Esto permite la obtención láminas de espesor nanométrico y la construcción de dispositivos ultradelgados a través de su apilamiento. Además, estos materiales son compatibles con técnicas de fabricación de láminas de área grande. En la literatura encontramos diferentes ejemplos de aplicación de los TMDC, principalmente el MoS2 y el WSe2, en dispositivos fotovoltaicos, formando heterouniones o homouniones. No obstante, ambas arquitecturas presentan valores bajos de la tensión de corto circuito en comparación con los valores de la banda prohibida de los semiconductores, factor de forma reducido y baja respuesta espectral a pesar del elevado coeficiente de absorción de los TMDC. Esta Tesis presenta un estudio en detalle sobre el uso de los TMDC en células solares ultrafinas que aborda cuatro puntos, la fabricación y caracterización de células solares de homouniones de MoS2, el estudio y optimización de las propiedades ópticas de células solares ultrafinas de TMDC, la caracterización electrónica en superficie y volumen del MoS2 con dopaje sustitucional y el estudio y propuesta de la aplicación de los dispositivos en ventanas semitransparentes. La fabricación y caracterización de las células MoS2 inicia a partir de resultados anteriores de nuestro grupo de investigación. El objetivo es demostrar el potencial de las homouniones de MoS2 y comprender los mecanismos que dificultan la conversión de la luz en energía eléctrica. Presentamos un dispositivo de prueba de concepto con una alta tensión de corto circuito de 1.02 V bajo luz concentrada demostrando el potencial de fotoconversión de las células de MoS2. Además, presentamos un estudio de los mecanismos que afectan negativamente al rendimiento de los dispositivos, causados por la presencia de contactos parásitos fotoactivos en las interfaces metal/semiconductor. El estudio de las propiedades ópticas se realiza con un software de desarrollo propio para estructuras multicapa. Proponemos diferentes estructuras de célula solar de TMDC que maximizan la absorción de la luz gracias a fenómenos de interferencia en estructuras ultrafinas. Destacamos en especial la posibilidad de conseguir estructuras con una elevada absortancia potenciando del orden cero de interferencia en cavidades ópticas 1D. La caracterización de los contactos parásitos y el modelado óptico permite el diseño de células de mejor rendimiento. Demostramos cómo obtener contactos óhmicos en células de MoS2 seleccionando correctamente los metales y desarrollando un método de fabricación que optimiza la interfaz entre metal/semiconductor. Presentamos un dispositivo con una eficiencia del 3.82% bajo el espectro AM1.5G, la eficiencia más alta reportada en homouniones de MoS2 y uno de los valores más altos en células solares de TMDC. Por último, planteamos el uso de TMDC en ventanas semitransparentes. Las dificultades de las tecnologías convencionales para obtener espectros de color neutro unido a la equilibrada absorción del espectro luminoso por parte de los TMDC abren la puerta a la aplicación de estos dispositivos. Los dispositivos de TMDC semitransparentes equilibran la conversión de luz en energía eléctrica y la calidad del espectro transmitido. A través de un caso de estudio demostramos en un cálculo aproximado que su implementación puede proporcionar un ahorro energético considerable en edificios de grandes dimensiones.