Autor: SCHWARZ, Malte
Título: Solar Cells Based On III-V-Sb Quantum Materials: Characterization, Modeling and Device Optimization
Fecha: 2025
Materia: ---
Escuela: E.T.S. DE INGENIEROS DE TELECOMUNICACION
Departamento: CIENCIA DE LOS MATERIALES
Acceso electrónico: https://oa.upm.es/90766/
Director/a(s):
- Director/a: ULLOA HERRERO, José María
Resumen: Increasing demand for highly efficient solar cells drives the development of advanced materials for next-generation devices. While multi-junction solar cells (MJSCs) address fundamental performance limits such as absorption and thermalization losses, further improving efficiency with monolithic structures requires novel materials with the necessary bandgap energies and lattice parameters. In our research group, Sb-containing nanostructures such as GaAsSb/GaAsN superlattices (SLs) and GaAsSb-capped InAs quantum dots (QDs) are investigated as potential meta-materials, tunable to the desired bandgap energies while maintaining lattice-matching to GaAs. While both material systems have been proven to be promising candidates, the performance of the devices is still well below their potential. The objective of this work is to investigate the underlying physical mechanisms and identify optimal nanostructure configurations to improve the solar cell power conversion efficiency. For SLs, unintentional doping (hindering carrier collection) is found to be reduced compared to GaAsSbN bulk material, but increased after rapid thermal annealing (RTA). Drift-diffusion simulations reveal that low carrier mobility and short Shockley-Read-Hall (SRH) lifetimes are the primary performance limitations. It is found that short-period SLs exhibit improved performance due to enhanced mobility, outweighing a lower SRH lifetime. Varying the absorber thickness (via simulation and experiments), an ideal balance between absorption and extraction is derived for SLs with a total thickness of 250-500 nm, increasing power conversion efficiency (PCE) by a factor of 4-5 compared to thicker devices. Lastly, temperature-dependent studies reveal a strong carrier mobility dependence across all dilute-nitride devices, partially mitigated by RTA. These findings highlight GaAsSb/GaAsN thin-period SLs as promising candidates for (ultra) thin solar cells, especially when combined with light-trapping techniques. While RTA improves the PCE, further improvements of the material are necessary for a successful implementation into MJSCs. For QDs, room-temperature performance studies identify 5-10% Sb content as an optimal trade-off between enhanced sub-bandgap absorption and minimal carrier extraction degradation. With temperature-dependent measurements, it is revealed that thermal decoupling of confined carriers occurs at higher temperatures for higher Sb concentrations, which however also limit carrier extraction at low temperatures and cause up to 20% short-circuit current losses. Also, FowlerNordheim tunneling oscillations are observed in high-Sb content samples, confirming charge accumulation in the nanostructures. By applying synchrotron techniques to buried QDs, X-ray fluorescence (XRF) maps allow for navigation in the InAs-QD plane. It is found that QDs and Sb concentration are moderately anti-correlated but absorption spectroscopy shows no important impact of Sb variations (8-28%) on the local coordination or electronic states. These results suggest GaAsSb-capped InAs QDs hold potential for photovoltaics. However, low-temperature extraction losses restrict their operating range to moderate temperatures. Synchrotron-based measurements reveal the capabilities and limitations of this experimental approach for studying buried QDs. RESUMEN La creciente demanda de células solares de alta eficiencia impulsa el desarrollo de materiales avanzados para dispositivos de nueva generación. Mientras que las células solares multiunión (MJSC) abordan los límites fundamentales de rendimiento, como la absorción y las pérdidas por termalización, seguir mejorando la eficiencia con estructuras monolíticas requiere nuevos materiales con las energías de bandgap y los parámetros de red adecuados. En nuestro grupo de investigación se estudian nanoestructuras como las superredes (SLs) de GaAsSb/GaAsN y los puntos cuánticos (QDs) de InAs recubiertos con GaAsSb como meta-materiales, ajustables a las energías de bandgap deseadas y compatibles con el parámetro de red de GaAs. Aunque ambos materiales han demostrado ser prometedores, el rendimiento de los dispositivos sigue estando por debajo de su potencial. El objetivo de este trabajo es investigar los mecanismos físicos subyacentes e identificar configuraciones óptimas de nanoestructuras para mejorar la eficiencia de conversión de las células solares. Para las SLs, se observa que el dopaje residual (que dificulta la recolección de portadores) se reduce en comparación con el material GaAsSbN bulk, pero aumenta tras un ciclo de recocido térmico rápido (RTA). Las simulaciones revelan que la baja movilidad de los portadores y los cortos tiempos de vida Shockley-Read-Hall (SRH) son los principales factores limitantes del rendimiento. Se encuentra que las SLs de período corto muestran un mejor rendimiento gracias a una movilidad mejorada, que compensa los menores tiempos de vida SRH. Al variar el grosor de la capa activa (mediante simulaciones y experimentos), se identifica un equilibrio óptimo entre absorción y extracción para SLs con un espesor total de 250-500 nm, lo que aumenta la eficiencia de conversión de potencia (PCE) por un factor de 4-5 respecto a dispositivos más gruesos. Finalmente, estudios en función de la temperatura revelan una fuerte dependencia de la movilidad de portadores en todos los dispositivos basados en nitruros diluidos, la cual se mitiga parcialmente mediante RTA. Estos resultados destacan que las SLs de período delgado GaAsSb/GaAsN son candidatas prometedoras para células solares (ultra) delgadas, especialmente si se combinan con técnicas de captura de luz. Aunque el RTA mejora la eficiencia, para la implementación de estas estructuras en MJSCs aún más mejoras del material son necesarias. Para los QDs, los estudios de rendimiento a temperatura ambiente identifican un contenido de Sb entre 5-10% como un compromiso óptimo entre la mejora de la absorción sub-bandgap y una mínima degradación en la extracción de portadores. Las medidas dependientes de la temperatura revelan un desacoplamiento térmico de los portadores confinados, que ocurre a temperaturas más altas para concentraciones más elevadas de Sb, que sin embargo también limitan la extracción de portadores a bajas temperaturas y causan pérdidas de corriente de cortocircuito de hasta un 20%. También se observan oscilaciones de túnel tipo FowlerNordheim en muestras con alto contenido de Sb, lo que confirma la acumulación de carga en las nanoestructuras. Mediante técnicas de sincrotrón aplicadas a QDs enterrados, los mapas de fluorescencia de rayos X (XRF) permiten la navegación en el plano de InAs-QD. Se observa una moderada anticorrelación entre los QDs y la concentración de Sb, pero la espectroscopía de absorción no muestra un impacto importante de variaciones en la concentración de Sb (8-28%) sobre la coordinación local ni sobre los estados electrónicos. Los resultados indican que los QDs de InAs recubiertos con GaAsSb tienen potencial para aplicaciones fotovoltaicas. No obstante, las pérdidas de extracción a bajas temperaturas limitan su rango operativo a temperaturas moderadas. Las medidas con técnicas sincrotrón demuestran las capacidades y limitaciones de este enfoque experimental para el estudio de QDs enterrados.