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Tesis:

Tuning the properties of InAs/GaAs quantum dots through a modified capping layer: Application to optoelectronic devices


  • Autor: UTRILLA LOMAS, Antonio David

  • Título: Tuning the properties of InAs/GaAs quantum dots through a modified capping layer: Application to optoelectronic devices

  • Fecha: 2017

  • Materia: Sin materia definida

  • Escuela: E.T.S. DE INGENIEROS DE TELECOMUNICACION

  • Departamentos: SIN DEPARTAMENTO DEFINIDO

  • Acceso electrónico: http://oa.upm.es/47348/

  • Director/a 1º: ULLOA HERRERO, José María

  • Resumen: La tecnología de punto cuántico (QD) se ha convertido en una tecnología muy transver-sal, encontrando aplicación en un número creciente de campos científicos e incluso indus-triales. Esto se debe en gran medida al desarrollo experimentado por los QDs auto-ensam-blados de InAs/GaAs. Sin embargo, las limitaciones impuestas por los band offsets fijos entre InAs-GaAs y por las dificultades para controlar la morfología de los QDs (debido, en particular, al proceso de capping) todavía dificultan un control preciso de la estructura de bandas del punto que permitiría el diseño adecuado en diferentes aplicaciones. En particular, se han utilizado capas de recubrimiento (CLs) constituidas por un determinado material para ajustar la energía del estado fundamental de QDs de InAs/GaAs mediante la ingeniería de bandas y de deformación, alcanzando las longitudes de onda de las ventanas de transmisión en comunicaciones de fibra óptica, como uno de los objetivos más perseguidos. Este trabajo está principalmente enfocado en la obtención de una mayor capacidad de ajuste de las pro-piedades de los QDs de InAs/GaAs mediante la aplicación de CLs finos de GaAs(Sb)(N) y la optimización del proceso de recubrimiento, con el fin de mejorar su adecuación a un de-terminado dispositivo, y más en particular a diodos láser y células solares. Los QDs de GaAs(Sb)(N)/InAs/GaAs son un sistema muy versátil en el que el uso de Sb y N permite modificar la energía del nivel fundamental del punto a la vez que ofrece un alto grado de libertad con respecto al alineamiento de bandas en la estructura QD-CL, de acuerdo a las necesidades del campo de aplicación. Como punto de partida, se propone un enfoque que permite controlar de forma directa las propiedades ópticas y estructuras del QD de InAs/GaAs sin la necesidad de recurrir a estrategias de ingeniería de deformación. El proceso de disolución del QD, inducido por el entremezclado entre átomos de In y Ga que tiene lugar durante el recubrimiento, es contro-lado cinéticamente por el simple ajuste de la velocidad de recubrimiento. Este parámetro hace posible no sólo controlar las propiedades estructurales finales del QD y, por lo tanto, sus propiedades ópticas, sino también el espesor de la capa de mojado (WL), cuyo impacto en el rendimiento de operación de dispositivos de QD puede ser muy relevante. Por lo tanto, este enfoque representa un grado de libertad adicional en la modificación de las propiedades de QD que puede aplicarse en combinación con enfoques alternativos, como el uso de CLs de diferentes materiales. Se demuestra una mejora de las propiedades tanto de láseres como de células solares de QD con el uso de CLs de GaAsSb. Por un lado, la aplicación de CLs de GaAsSb reduce la densidad de corriente umbral de láseres de QD a la vez que extiende la longitud de onda de emisión láser al aumentar el contenido de Sb. Esta estructura mejora la eficiencia cuántica externa diferencial en una configuración de alineamiento de bandas de QD-CL tipo I y con-fiere a los dispositivos una mayor estabilidad térmica en una configuración de alineamiento de bandas de QD-CL tipo II. Por otro lado, el uso de CLs de GaAsSb permite ajustar el borde de absorción de una célula solar de QD, mejorando la fotorespuesta en el infrarrojo. Además, el CL contribuye por sí mismo a aumentar la fotorespuesta con una significativa fotoco-rriente adicional. Tales dispositivos funcionan, por tanto, como células solares híbridas de QD-pozo cuántico. Esto, junto con una mejor colección de portadores debido al alineamiento tipo II en la estructura WL-CL, produce una mejora de la eficiencia de conversión, incluso para altos contenidos de Sb que dan lugar a la formación de defectos extensos. Esto sugiere la posibilidad de conseguir mayores rendimientos en combinación con técnicas de compen-sación de deformación, como por ejemplo la adición de N al CL. A pesar de la prometedora versatilidad de los CLs de GaAsSbN, se requiere una optimi-zación del proceso de crecimiento previa a su uso en cualquier dispositivo basado en QDs. La búsqueda de las condiciones óptimas de crecimiento del CL revela el gran impacto de la velocidad de recubrimiento: velocidades altas mejoran significativamente el crecimiento de los CLs cuaternarios de GaAsSbN sobre QDs de InAs/GaAs, permitiendo la obtención de emisión de fotoluminiscencia a temperatura ambiente. Por otro lado, la idea de un CL cua-ternario con estructura de superred de periodo corto, constituida por la secuencia alterna de ambos ternarios GaAsSb y GaAsN, da lugar a la obtención de emisión a temperatura am-biente en longitudes de onda más largas y a una emisión LED eficiente, comparable a la de LEDs basados en puntos recubiertos con GaAsSb, de alta eficiencia. Se demuestra una compensación de la deformación acumulada en estructuras de QD api-ladas para células solares mediante la adición de N, no sólo en CL ternarios de GaAsN, sino también en CLs cuaternarios de GaAsSbN, relajando la deformación acumulada por la adi-ción de Sb. Además, el uso de N en el CL lleva también a una extensión de la fotorespuesta de células solares de QD, mayor en combinación con Sb, por medio de un control indepen-diente del confinamiento en la banda de conducción y de valencia en el QD. Sin embargo, aunque el uso de CLs con contenido en N da lugar a una mayor absorción, la presencia de N induce efectos de atrapamiento de electrones, empeorando la eficiencia de colección. Se re-quieren, por lo tanto, enfoques alternativos con el fin de mejorar la eficiencia de conversión. En particular, se demuestra que parámetros como la profundidad del pozo de potencial en el CL, su espesor, y su estructura, así como el alineamiento de bandas resultante, juegan un papel importante en la extracción y el transporte de portadores en células solares de QD. ABSTRACT Quantum-dot (QD) technology has become a very transversal technology finding appli-cation in an increasing number of scientific and industrial fields. At the forefront of this development is the well-studied InAs/GaAs QD system. However, the limitations imposed by the fixed InAs-GaAs band offsets and by the difficulties to control the QD morphology due to the capping process still difficult the precise control of QD band structure that would allow the required design in different applications. The use of a certain capping layer (CL) material different than GaAs has been particularly employed to tune the ground state energy of InAs/GaAs QDs through strain and band structure engineering, so achieving the long-wavelength telecommunication windows as one of the most pursued targets. This work is mainly focused on the achievement of a higher tunability of the properties of InAs/GaAs QDs by the application of thin GaAs(Sb)(N) CLs and the optimization of the capping process in order to improve their suitability to any optoelectronic device, and more in particular to laser diodes and solar cells. GaAs(Sb)(N)/InAs/GaAs QDs are a highly versatile system in which the use of Sb and N allows for the tunability of the QD ground state while providing a huge degree of freedom regarding the QD-CL band-alignment, according to the require-ments of the field of application. As starting point, a very straightforward approach is shown to controllably tune the struc-tural and optical properties of InAs/GaAs QDs without the need for strain-engineering strat-egies. The QD dissolution process, induced by the surface In-Ga intermixing taking place during overgrowth, is shown to be kinetically controlled by the mere adjust of the capping rate. This parameter allows not only for the control of the final structural properties of the QD and, therefore, of its optical properties, but also for the control of the wetting layer (WL) thickness, known to directly affect the performance of QD-based devices. This approach therefore represents an additional degree of freedom in the tunability of the QD properties, which can be combined with alternative approaches, such as the application of different CL materials. The use of GaAsSb CLs is found to improve the characteristics of both QD lasers and solar cells. On one side, GaAsSb CLs are shown reduce the threshold current density of QD lasers while extending the lasing wavelength with the Sb content. This structure improves the external differential quantum efficiency in a type-I QD-CL band alignment configuration and provides the devices with a higher thermal stability in a type-II configuration. On the other side, GaAsSb CLs are shown to tune the absorption edge of QD solar cells, enhancing infrared photoresponse, while providing themselves strong additional photocurrent. Such a device acts therefore as a hybrid QD-quantum well solar cell. This, along with an improved carrier collection arising from the type-II WL-CL band alignment, yields improved conver-sion efficiencies, even for high Sb contents giving rise to the formation of extended defects. This suggests the possibility to achieve improved performance in combination with strain-balancing techniques, such as the addition of N to the CL. Despite the promising versatility of GaAsSbN CLs, an optimization of the growth process is required prior to their use in any QD-based device. The search for the optimum CL growth conditions reveals the great impact of the capping rate, improving significantly the growth of the quaternary GaAsSbN CLs on InAs/GaAs QDs, leading to the achievement of room-temperature emission. On the other hand, the idea of an ultrashort-period GaAsSb/GaAsN superlattice CL, leads to the achievement of further extended emission at room temperature and efficient LED emission, comparable to that of LEDs containing GaAsSb CLs, known to be very efficient. The addition of N is shown to allow for the compensation of the accumulated strain in stacked QD structures for solar cells, not only in ternary GaAsN CLs, but also in quaternary GaAsSbN CLs, relieving the accumulated strain introduced by the presence of Sb. In addi-tion, the use of N in the CL is found to extend the photoresponse of a QD solar cell, further extending it in combination with Sb through an independent control of the conduction and valence band confinement within the QD. However, although N-containing CLs provide an enhanced absorption, the presence of N induces electron trapping effects, worsening carrier collection efficiency. Alternative approaches are therefore proposed in order to improve the conversion efficiency. In particular, the CL potential depth, thickness, and structure, as well as the resulting band alignment, are found to play an important role in carrier extraction and transport in QD solar cells.