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Tesis:

Infrared intersubband detection and plasmonics with (Zn,Mg)O and (Cd,Zn)O compounds


  • Autor: TAMAYO ARRIOLA, Julen

  • Título: Infrared intersubband detection and plasmonics with (Zn,Mg)O and (Cd,Zn)O compounds

  • Fecha: 2019

  • Materia: Sin materia definida

  • Escuela: E.T.S. DE INGENIEROS DE TELECOMUNICACION

  • Departamentos: INGENIERIA ELECTRONICA

  • Acceso electrónico: http://oa.upm.es/57422/

  • Director/a 1º: HIERRO CANO, Adrián
  • Director/a 2º: MONTES BAJO, Miguel

  • Resumen: La presente tesis doctoral analiza las características de heteroestructuras basadas en ZnO y CdO, con el objetivo de evaluar sus capacidades para el desarrollo de dispositivos detectores y emisores de luz en los rangos del infrarrojo medio y de los terahercios del espectro electromagnético. La tesis comprende distintos estudios, englobados en dos partes principales: compuestos basados en ZnO y heteroestructuras para la detección de transiciones intersubbanda y compuestos basados en CdO para su aplicación en plasmónica en el infrarrojo medio. En primer lugar, con el objetivo de entender las propiedades físicas del ZnO, de su aleación con MgO en fase wurtzita, y de su dopaje tipo-n con Ga, se han caracterizado óptica y eléctricamente epicapas no polares de (Zn,Mg)O:Ga. Los resultados prueban un incremento del bandgap de la aleación hasta los 4.41 eV para un contenido de Mg del 50 %. Además, el aumento del contenido de Mg produjo un efecto de compensación de electrones libres. Aun así, se llegó a alcanzar una concentración de electrones de 4.4 × 1019 cm-3 en la aleación con un 35 % de Mg y un dopaje nominal de Ga de 4 × 1019 cm-3, lo cual implica una eficiencia del dopaje cercana al 100 %. El conocimiento adquirido con el estudio de las propiedades físicas de las aleaciones de (Zn,Mg)O:Ga se utilizó para el diseño, crecimiento y caracterización de las estructuras de multipozos cuánticos de ZnO:Ga/(Zn,Mg)O, con el objetivo de la detección de transiciones de intersubbanda, como primer paso para el desarrollo de fotodetectores de infrarrojo de pozos cuánticos y láseres de cascada cuántica. La dependencia de la frecuencia de las transiciones intersubbanda tanto con el espesor de los pozos cuánticos de ZnO:Ga como con su nivel de dopaje de Ga fue analizada, y los resultados fueron corroborados con espectros de absorción modelados computacionalmente. Pozos cuánticos con espesores desde 2.2 hasta 4.0 nm fueron caracterizados: los pozos cuánticos más estrechos dieron lugar a transiciones más energéticas, debido a la mayor separación energética entre los niveles del pozo cuántico. Además, en pozos cuánticos anchos (≥ 3.5 nm) los modelos predijeron la formación de tres niveles confinados, y la interacción entre los dipolos de las dos transiciones intersubbanda permitidas dio lugar al plasmón multisubbanda, una única transición resultante del acoplo de los dos osciladores individuales. Los experimentos confirmaron los modelos teóricos, ya que se observó un único pico de absorción a la frecuencia predicha para el plasmón de multisubbanda. Además, los dopajes de Ga produjeron un desplazamiento del pico de absorción hacia mayores energías, debido al efecto de depolarización. El segundo bloque de la tesis aborda la caracterización de la aleación de (Cd,Zn)O en fase rock-salt y los polaritones de superficie formados en sus intercaras con el medio adyacente. La caracterización eléctrica de las aleaciones mostró un aumento de la concentración de electrones libres con el contenido de Zn, llegando hasta un máximo de 3.9 × 1020 cm-3. Además, la movilidad de los electrones para contenidos de Zn de 5, 10 y 15 % resultó ser mayor que la obtenida para el binario CdO, con un valor máximo de 110 cm2 V-1 s-1 para un contenido de Zn del 10 %. Combinando los parámetros de transporte se calculó la resistividad de las aleaciones, encontrándose en el orden de magnitud de 10-4 Ω cm. Los valores obtenidos corresponden a las menores resistividades publicadas para la aleación de (Cd,Zn)O, siendo además comparables a las resistividades de los materiales comúnmente utilizados como óxidos conductores transparentes. Los resultados suponen una mejora de las perspectivas de la aleación para aplicaciones en el infrarrojo medio, donde son necesarios materiales plasmónicos con bajas pérdidas. La aleación de (Cd,Zn)O con un contenido de Zn del 10 % mostró las menores pérdidas y fue empleada para estudiar los fenómenos de superficie formados en sus intercaras. Para ello, aleaciones con distintos espesores fueron analizadas por medio de la técnica de reflexión total atenuada. El estudio se centró en el modo híbrido formado en la intercara (Cd,Zn)O-zafiro: el plasmón de superficie del (Cd,Zn)O se hibridó con el fonón de superficie del zafiro, para dar lugar al polaritón de superficie plasmón-fonón. Se observó que la naturaleza del mismo podía ser modulable gracias al control sobre el acoplo de los campos entre las dos intercaras de la aleación, esto es, gracias al preciso control del espesor de la aleación. Para aleaciones más gruesas (≥ 150 nm), las frecuencias del modo híbrido fueron mucho más energéticas que las de la reststrahlen band formada por los fonones del zafiro, y por lo tanto el modo presentaba un comportamiento plasmónico. Por el contrario, para menores espesores las frecuencias del modo híbrido se aproximaban a las de los fonones del zafiro. Precisamente para esas frecuencias se predijo teóricamente una gran mejora de la distancia de propagación a lo largo de la intercara, alcanzando valores superiores a 500 μm, un orden de magnitud mayor que las distancias de propagación típicamente obtenidas en modos de superficie puramente plasmónicos. Esta mejora de la distancia de propagación, una de las principales características de los modos de superficie, supone un gran avance para la implementación de este modo híbrido en dispositivos fotónicos en los que se requieren largas distancias de propagación, como por ejemplo en guías de onda plasmónicas. ----------ABSTRACT---------- The aim of this thesis is to analyze ZnO- and CdO-based compounds and heterostructures to evaluate their prospects to develop emitting and detecting devices operating from the mid-infrared to the terahertz range of the electromagnetic spectrum. The dissertation encloses different studies divided into two main parts: ZnO-based compounds and heterostructures for intersubband detection and CdO-based compounds for mid-infrared plasmonics. First, in order to understand the physical properties of ZnO, its alloy with MgO in wurtzite phase, and the effect of n-type doping with Ga, non-polar (Zn,Mg)O:Ga films are optically and electrically characterized. The results show an increment of the bandgap of the alloy prior to phase segregation up to 4.41 eV, for a Mg content of 50 %. Also, the increase of the Mg content produced a clear compensation of free electrons. Nonetheless, an electron concentration of 4.4 × 1019 cm-3 was achieved in the alloy with 35 % Mg and a nominal Ga doping level of 4 × 1019 cm-3, implying a doping efficiency close to 100 %. The knowledge acquired with the study of the (Zn,Mg)O:Ga alloys was used to design, grow and characterize ZnO:Ga/(Zn,Mg)O multiple quantum well heterostructures, with the aim of developing devices based on intersubband transitions: quantum well infrared photodetectors and quantum cascade lasers. The dependence of the frequency of the intersubband transitions on the quantum well thickness and the Ga doping level was analyzed, and the modeled absorption spectra agreed with the results. Quantum well thicknesses from 2.2 to 4.0 nm were probed: narrower quantum wells resulted in more energetic transitions, due to the larger separation of the energy levels within the quantum well. In wide quantum wells (≥ 3.5 nm), three confined levels were theoretically predicted, and the dipole-dipole interaction of the two allowed intersubband transitions yielded the multisubband plasmon, a single effective intersubband transition resulting from the coupling of the individual oscillators. The theoretical predictions agreed with the experiments since a single absorption peak was observed at the frequency of the predicted multisubband plasmon. Besides, Ga doping produced a large blue-shift of the frequency of the multisubband plasmons, due to the depolarization effect. The second part of the thesis covers the characterization of the (Cd,Zn)O alloy in rock-salt phase and the surface polaritons formed at its interfaces with the adjacent media. The electrical characterization of the alloys shows a rise of the electron concentration with the Zn content, up to a value of 3.9 × 1020 cm-3. Besides, the measured electron mobility for Zn contents of 5, 10 and 15 % was determined to be higher with respect to that of CdO, with a maximum value of 110 cm2 V-1 s-1 for 10 % Zn. The combination of the transport parameters of the alloy yielded resistivity values in the order of 10-4 Ω cm, the lowest reported for the (Cd,Zn)O alloy and comparable with the values of common transparent conductive oxides. The results highlight the perspectives of this alloy for midinfrared applications where efficient plasmonic materials with reduced optical losses are needed. Once the Zn content (10 %) for which the alloy had the lowest optical losses was determined, the surface phenomena arising at its interfaces were studied. For doing so, (Cd,Zn)O alloys with different thicknesses were analyzed by means of attenuated total reflectance spectroscopy. The focus was on the hybrid mode formed at the (Cd,Zn)O-sapphire interface: the surface plasmon (provided by the (Cd,Zn)O plasmonic material) was hybridized with the surface phonon (provided by the sapphire polar dielectric) to form the surface plasmonphonon polariton. Its nature was observed to be modulable thanks to the control of the coupling strength of the fields at both interfaces, i.e. thanks to the accurate control of the alloy thickness. In thicker alloys (≥ 150 nm) the frequencies of the hybrid mode were far from the reststrahlen band formed by the sapphire phonons, and therefore the mode acquired a plasmon-like behavior. Conversely, for lower (Cd,Zn)O thicknesses the frequencies of the hybrid mode approached those of sapphire phonons. Precisely at these frequencies a large enhancement of the propagation length of the mode along the interface was predicted, with a propagation distance larger than 500 μm, one order of magnitude larger than that of typical surface plasmon polaritons. The enhancement of the propagation length improves the characteristics of the material for being employed in photonic devices where large propagation distances are required, such as plasmonic waveguides.