Tesis:
Desarrollo de un instrumento MAX-DOAS para medidas urbanas de calidad del aire y de gases traza en la atmósfera polar
- Autor: BENAVENT OLTRA, Nuria
- Título: Desarrollo de un instrumento MAX-DOAS para medidas urbanas de calidad del aire y de gases traza en la atmósfera polar
- Fecha: 2020
- Materia: Sin materia definida
- Escuela: E.T.S. DE INGENIEROS INDUSTRIALES
- Departamentos: SIN DEPARTAMENTO DEFINIDO
- Acceso electrónico: http://oa.upm.es/65998/
- Director/a 1º: SAIZ LÓPEZ, Alfonso
- Resumen: The chemical composition of the polar troposphere is influenced by reactive halogens such as Cl, Br and I atoms, and their oxides ClO, BrO and IO, which can also exert an influence on climate. I, Br and Cl are involved in catalytic reactions which lead to the near complete destruction of surface ozone in polar regions. In order to get a better knowledge of the levels and seasonal variability of these halogens, we have conducted two years of observations of two important halogens species (BrO and IO) in the Arctic. We built a Multi-AXis Differential Optical Absorption Spectroscopy (MAX-DOAS) instrument which has been adapted to the extreme Arctic environmental conditions and installed at Villum Research Station -Station Nord (Greenland), 81°36 N, 16°40W-, in April 2017. During the course of this thesis, we used the DOAS technique, based on the analysis of the narrowband features that trace gases have in their spectral absorptions, to retrieve concentration profiles of these reactive halogen species. Since the MAX-DOAS instrument collects scattered sunlight, it works continuously during sunlit periods, thereby allowing long-term analysis. This thesis reports the first long-term ground-based measurement series (years 2017 and 2018 are presented) of vertical concentration profiles of combined BrO and IO in the Arctic. BrO monthly daytime averages are measured up to 25 pptv in early spring and autumn, while values of about 5 pptv are reached in summer. However, IO, which is found to be ubiquitous during the sunlit period, shows a less pronounced seasonality with a background mixing ratio of about 1 pptv of IO in the boundary layer. We have estimated the ozone loss rate caused by the measured levels of halogens and found that Arctic iodine increases the O3 loss rate by ~30%, as compared to a simulation taking only bromine into account. This thesis also reports halogen oxide results from the first Antarctic Circumnavigation Expedition (ACE) in which we installed a MAX-DOAS instrument on board the research vessel “Akademik Tryoshnikov”. We measured scattered sunlight spectra in the marine boundary layer in the Antarctic and in the Atlantic Ocean. Although the measurements conditions were much more challenging for the ship-borne MAX-DOAS, we also report here the measurements of IO and BrO during this Antarctic circumnavigation. Overall, this thesis document includes MAX-DOAS observations of BrO and IO over the Arctic and Antarctic, and contributes to the evolving understanding of halogen levels and their impact on atmospheric chemistry in the polar boundary layer. ----------RESUMEN---------- La composición química de la troposfera polar está influenciada por halógenos reactivos tales como Cl, Br y I, y por sus óxidos ClO, BrO y IO, los cuales pueden ejercer una influencia en el clima. I, Br, Cl están involucrados en reacciones catalíticas las cuales conducen a la destrucción casi completa del ozono superficial en las regiones polares. Con el objetivo de obtener un mejor conocimiento de los niveles de halógenos y de su variabilidad estacional, hemos realizado dos años de medidas de dos importantes especies halogenadas (BrO y IO) en el Ártico. Para ello, se construyó un instrumento “Multi-AXis Differential Optical Absorption Spectroscopy” (MAX-DOAS) el cual, ha sido adaptado a las extremas condiciones ambientales del Ártico, se instaló en la estación de investigación “Villum Research Station” en Station Nord, Groenlandia, a una latitud de 81°36’ N y una longitud de 16°40’ W en abril del 2017. Durante el transcurso de esta tesis, se ha utilizado la técnica DOAS, basada en el análisis de las características espectrales de banda estrecha que cada gas traza tiene en su espectro de absorción, para conseguir perfiles de concentración de esas especies de halógenos reactivos. Como el instrumento MAX-DOAS colecta luz del sol dispersada, y está continuamente recopilando datos durante los períodos de luz solar, nos permite realizar un análisis a largo plazo. En esta tesis se reporta la serie completa durante dos años (2017 y 2018) de perfiles de concentración vertical de BrO e IO, siendo el primer análisis a largo plazo de un instrumento MAX-DOAS en el Ártico. Promedios diurnos de BrO han sido medidos hasta 25 pptv en la primavera temprana y en otoño, mientras que valores hasta 5 pptv han sido alcanzados en verano. Con respecto al IO, se ha demostrado que está presente durante todo el período de luz solar. Además, valores de 1 pptv de IO están presente durante todos los meses en la capa límite mostrando una estacionalidad menos pronunciada que la del BrO. La presencia de yodo en las cantidades que hemos medido causa incrementa la tasa de pérdida de ozono en un ~30%, si la comparamos con la simulación con solo bromo. Esta tesis también reporta resultados de óxidos de halógenos de la primera campaña de circunnavegación antártica (ACE), en la cual se instaló un instrumento MAX-DOAS a bordo del buque de investigación “Akademik Tryoshnikov”. Se ha medido luz del sol dispersada en la capa límite marina en la Antártida y en el Océano Atlántico. Aunque las condiciones de estas medidas MAX-DOAS han sido más exigentes debido al movimiento del barco, hemos podido obtener medidas de IO y BrO durante esta circunnavegación antártica. En conclusión, esta tesis incluye observaciones MAX-DOAS de BrO y de IO en el Ártico y en la Antártida, contribuyendo a un mejor conocimiento de los niveles de halógenos y su impacto en la química atmosférica en la capa límite polar. ----------RESUM---------- La composició química de la troposfera polar està influenciada per halògens reactius com és el cas dels àtoms Cl, Br i I, i dels seus òxids ClO, BrO i IO, els quals tenen una certa influència en el clima. I, Br i Cl estan involucrats en reaccions catalítiques les quals condueixen a la destrucció gairebé completa de l’ozó superficial a les regions polars. Per tal d’obtenir un millor coneixement dels nivells i de la variabilitat estacional d’aquests halògens, s’ha dut a terme dos anys d’observacions de dues importants espècies d’halògens (BrO i IO) a l’Àrtic. S’ha construït un instrument “Multi-AXis Differential Optical Absorption Spectroscopy” (MAX-DOAS) adaptat a les condicions ambientals extremes de l’Àrtic, aquest instrument s’ha instal·lat a l’estació d’investigació Villum – Station Nord, a Groenlàndia, aquest lloc té una latitud de 81°36 N y una longitud de 16°40 W- a l’Abril de 2017. Durant el transcurs d’aquesta tesi, s’ha utilitzat la tècnica DOAS, basada en l’anàlisi de les característiques de banda estreta que tenen els gasos traça en les seves absorcions espectrals, per obtenir perfils de concentració d’aquestes espècies halògenes reactives. Atès que l’instrument MAX-DOAS recull la llum solar dispersa, funciona de forma contínua durant els períodes de llum solar, permetent així l’anàlisi a llarg termini. Aquesta tesi informa de les primeres sèries de mesurament terrestres a llarg termini (es presenten els anys 2017 i 2018) de perfils de concentració vertical de BrO i IO combinats a l’Àrtic. Les mitjanes mensuals de BrO han sigut mesurades fins 25 pptv a principis de primavera i tardor, mentre que a l’estiu s’assoleixen valors d’uns 5 pptv. Tanmateix, l’IO, que es troba omnipresent durant el període il·luminat pel sol, mostra una estacionalitat menys pronunciada amb una relació de barreja de fons d’aproximadament 1 pptv d’IO a la capa límit. S’ha estimat la taxa de pèrdua d'ozó causada pels nivells mesurats d'halògens i s’ha vist que el iode àrtic augmenta la taxa de pèrdua d'O3 en un 30%, en comparació amb una simulació només amb brom. Aquesta tesi també informa dels resultats d’òxids d’halògens de la primera campanya de circumnavegació antàrtica (ACE), en la què vam instal·lar un instrument MAX-DOAS a bord del vaixell de recerca “Akademik Tryoshnikov”. Hem mesurat els espectres de llum solar dispersada a la capa límit marina de l'Antàrtic i de l'Oceà Atlàntic. Tot i que les condicions de mesura van ser molt més difícils per al MAX-DOAS ja que estava instal·lat al vaixell, també informem aquí de les mesures de IO i BrO durant aquesta circumnavegació antàrtica. En general, aquest document de tesi inclou observacions MAX-DOAS de BrO i IO sobre l’Àrtic i l’Antàrtida, i contribueix a la comprensió evolutiva dels nivells d’halògens i el seu impacte en la química atmosfèrica a la capa límit polar.